關(guān)鍵詞：金剛石/鋁復(fù)合材料；界面反應(yīng)；基體合金化；金剛石表面金屬化

隨著電子信息技術(shù)的飛速發(fā)展，電子及半導(dǎo)體器件集成度越來(lái)越高，其產(chǎn)生的熱流密度越來(lái)越大，造成元器件較高的溫升 [1-2] 。研究結(jié)果顯示，半導(dǎo)體元器件每升高 10 ℃，其可靠性降低 50% [3] ；現(xiàn)代微電子電路故障中大約 55%是由于熱損傷造成的 [4] 。因此，如何實(shí)現(xiàn)高效散熱是保證電子設(shè)備運(yùn)行的穩(wěn)定性和可靠性的關(guān)鍵。

選擇導(dǎo)熱性能優(yōu)異的熱管理材料作為熱沉或散熱器件可以協(xié)調(diào)逐漸增大的功率密度與周?chē)h(huán)境的溫差，實(shí)現(xiàn)高效散熱并降低與芯片材料熱膨脹系數(shù)不匹配的目的，提高系統(tǒng)的穩(wěn)定性和可靠性 [5] 。理想的熱管理材料應(yīng)具有超高的熱導(dǎo)率(thermal conductivity,TC)和可匹配的熱膨脹系數(shù) [6-7] 。金屬基復(fù)合材料由于其結(jié)構(gòu)和性能的可設(shè)計(jì)性使得其在熱管理領(lǐng)域的應(yīng)用得到充分發(fā)展。其中，金剛石/鋁復(fù)合材料由于其低密度、高導(dǎo)熱和熱膨脹系數(shù)可調(diào)等優(yōu)勢(shì)而成為熱管理領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)和發(fā)展方向。本文介紹了金剛石/鋁復(fù)合材料的主要制備技術(shù)，探討了其導(dǎo)熱性能的主要影響因素，并指出其現(xiàn)階段存在的問(wèn)題及未來(lái)發(fā)展方向。

金剛石/鋁復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的優(yōu)劣很大程度上依賴于制備工藝，因此，復(fù)合工藝方法在材料研究中顯得尤為重要。金屬基復(fù)合材料的制備方法多種多樣，隨著工藝技術(shù)和裝備的進(jìn)步，逐漸衍生出更多的新方法、新工藝。目前，金剛石/鋁復(fù)合材料主流的制備方法主要包括放電等離子燒結(jié)（spark plasma sintering,SPS） [8-14] 、真空熱壓燒結(jié) [15-21] 、無(wú)壓浸滲 [22-25] 、真空氣壓浸滲 [26-37] 和擠壓鑄造 [38-42] 。

放電等離子燒結(jié)又稱“等離子活化燒結(jié)”，該技術(shù)最早起源于 20 世紀(jì) 30 年代美國(guó)引入的“脈沖燒結(jié)技術(shù)”；后來(lái)日本在此基礎(chǔ)上研制了更為先進(jìn)的電火花燒結(jié)，并獲得了相應(yīng)的專(zhuān)利，但由于該技術(shù)較低的生產(chǎn)效率而未能得到推廣應(yīng)用；直到 1988 年，日本首先研制出了第一臺(tái)最大燒結(jié)壓力可達(dá) 5 噸的 SPS 設(shè)備，在新材料研究領(lǐng)域得以推廣 [43] 。該工藝流程是直流脈沖電流通過(guò)預(yù)先裝入模具內(nèi)的金屬和陶瓷顆粒時(shí)，使各個(gè)顆粒瞬間產(chǎn)生焦耳熱而進(jìn)行燒結(jié)的，具有加熱均勻，升溫速率高，燒結(jié)溫度低，燒結(jié)時(shí)間短，生產(chǎn)效率高的優(yōu)勢(shì) [44] 。

Chu 等 [8] 研究了混粉工藝對(duì) SPS 制備的金剛石/鋁復(fù)合材料組織和熱物理性能的影響，機(jī)械混粉工藝可以獲得組織缺陷少、致密度高、界面結(jié)合良好的復(fù)合材料，因而表現(xiàn)出較高的導(dǎo)熱性能（325 W·m -1 ·K -1 ）。Mizuuchi等 [10] 采用 SPS 方法制備了單峰和雙峰分布的金剛石/鋁復(fù)合材料，其中 50%（體積分?jǐn)?shù)，下同）單峰金剛石和65%雙峰金剛石制備的復(fù)合材料致密度均高達(dá) 99%，且界面處沒(méi)有觀察到反應(yīng)產(chǎn)物，界面結(jié)合良好，因此其熱導(dǎo)率分別達(dá)到了 552 W·m -1 ·K -1 和 581 W·m -1 ·K -1 。可以看出，SPS 工藝制備的金剛石/鋁復(fù)合材料的致密度、組織缺陷（如顆粒損傷、雜質(zhì)相）和界面結(jié)合狀態(tài)是影響其導(dǎo)熱性能的關(guān)鍵因素。

真空熱壓燒結(jié)作為傳統(tǒng)的粉末冶金法制備金屬基復(fù)合材料，其制備流程主要包括將金屬粉末和陶瓷顆粒等進(jìn)行篩分、混合、冷壓固結(jié)、除氣、熱壓燒結(jié)，然后壓制得到鋁基復(fù)合材料 [45] 。Tan 等 [17-20] 分別采用真空熱壓燒結(jié)和 SPS 制備了金剛石/鋁復(fù)合材料。其中 SPS 制備的體積分?jǐn)?shù)為 20%~50%的金剛石/鋁復(fù)合材料熱導(dǎo)率在265~421 W·m -1 ·K -1 之間 [18] 。

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真空熱壓燒結(jié)制備復(fù)合材料時(shí)，燒結(jié)溫度和時(shí)間是影響復(fù)合材料性能的關(guān)鍵因素，金剛石體積分?jǐn)?shù)為 20%~55%時(shí)，燒結(jié)壓力 67 MPa，650 ℃燒結(jié) 90 min，復(fù)合材料熱導(dǎo)率變化范圍為 320~567W·m -1 ·K -1[20] 。真空熱壓燒結(jié)技術(shù)獲得的復(fù)合材料呈現(xiàn)微米尺度的擴(kuò)散連結(jié)界面，有利于熱導(dǎo)率的提高；比較而言，采用快速加熱冷卻模式，在 SPS 過(guò)程中不可避免地會(huì)產(chǎn)生微米尺度甚至宏觀（徑向和軸向）熱梯度，因此，在樣品中呈現(xiàn)混合界面結(jié)合狀態(tài)，降低了熱導(dǎo)率增強(qiáng)的效果 [17] 。

無(wú)壓浸滲制備工藝是 1989 年美國(guó) Lanxide 公司在直接金屬氧化法（directed metal oxidation,DIMOX）工藝的基礎(chǔ)上提出來(lái)的，其主要流程為首先通過(guò)膠黏劑或預(yù)先燒結(jié)成型將增強(qiáng)體粉末制成預(yù)制體，再將基體金屬放置于增強(qiáng)體的上部或者下部，在氣氛保護(hù)下加熱使得金屬熔化自發(fā)滲入預(yù)制體的間隙中，最后冷卻凝固成型。

無(wú)壓浸滲法可實(shí)現(xiàn)低成本制備平面尺寸大、復(fù)雜表面形狀的復(fù)合材料，適合于批量生產(chǎn)，然而限制該工藝性能的關(guān)鍵是致密度問(wèn)題，因此，無(wú)壓浸滲制備的復(fù)合材料性能對(duì)制備工藝參數(shù)十分敏感；同時(shí)，較高的制備溫度也給金剛石和鋁基體界面反應(yīng)的控制帶來(lái)了難度。

Johnson 等 [22] 最早采用無(wú)壓浸滲工藝制備金剛石/鋁復(fù)合材料，為了抑制碳-鋁界面反應(yīng)生成 Al4C3 ，采用化學(xué)氣相浸滲法(chemical vapor infiltration,CVI)在金剛石表面沉積 SiC 保護(hù)層，鍍層的存在勢(shì)必引入界面熱阻，降低復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，其熱導(dǎo)率僅為 225~259 W·m-1·K-1 。Cui 等 [23] 無(wú)壓浸滲制備的金剛石/鋁復(fù)合材料界面結(jié)合良好，珊瑚狀的 Si 骨架（見(jiàn)圖 1）成為有效的界面橋梁，提高了界面結(jié)合強(qiáng)度，同時(shí)少量的 Al4C3 也起到了促進(jìn)界面結(jié)合和改善熱導(dǎo)率的作用，所制備的復(fù)合材料綜合性能優(yōu)異，熱導(dǎo)率達(dá)到了 518.7 W·m-1·K-1 ，熱膨脹系數(shù)為 4.61×10 -6 K -1 ，與半導(dǎo)體材料 Si 或 AsGa 匹配，楊氏模量為 286 GPa，彎曲強(qiáng)度為 306 MPa。

真空氣壓浸滲是將預(yù)制塊放在模具中，利用真空排除預(yù)制體中的氣體，然后將惰性氣體按一定壓力注入熔煉爐，將液態(tài)金屬擠入模腔中，浸滲預(yù)制體的孔隙中，從而獲得復(fù)合材料坯料。該工藝對(duì)增強(qiáng)相的種類(lèi)、形態(tài)和合金種類(lèi)沒(méi)有限制，通過(guò)模具設(shè)計(jì)可實(shí)現(xiàn)材料的近凈成形，同時(shí)克服了無(wú)壓浸滲的不充分和致密度問(wèn)題，鑄造缺陷少。

Weber 等 [26] 采用該工藝制備的金剛石/鋁和金剛石/銀復(fù)合材料表現(xiàn)出了優(yōu)異的熱物理性能，其中金剛石/鋁熱導(dǎo)率最高達(dá)到 760 W·m-1·K-1 ，熱膨脹系數(shù)為 5.7×10-6K-1 。Molina-Jordá 等 [27] 根據(jù)雙峰顆?；祀s堆積的 Yu&Standish 模型和 GDEMS 復(fù)合材料熱導(dǎo)率模型的理論分析，設(shè)計(jì)了雙峰金剛石和（金剛石+碳化硅）的混合顆粒組合模式，其中雙峰金剛石/鋁復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在 693~770 W·m -1 ·K -1 之間，（金剛石+碳化硅）/鋁復(fù)合材料的熱導(dǎo)率在 243~686 W·m -1 ·K -1 之間。

真空氣壓浸滲過(guò)程的氣氛環(huán)境會(huì)影響金剛石/鋁復(fù)合材料的界面反應(yīng)和導(dǎo)熱性能。研究表明 [29] ，氮?dú)饪梢院弯X基體反應(yīng)從而抑制 Al4C3 在界面處形成，但隨著浸滲溫度升高，壓力增加，浸滲時(shí)間延長(zhǎng)，氮?dú)鈿夥障芦@得的復(fù)合材料熱導(dǎo)率降低，氬氣氣氛下制備的復(fù)合材料熱導(dǎo)率反而提高，其變化主要可以歸因于金剛石表面粗化、氮在金剛石里的溶解和 Al4C3 反應(yīng)的抑制。氮?dú)鈿夥障聫?fù)合材料熱導(dǎo)率最高為 494 W·m-1·K-1 ，氬氣氣氛下熱導(dǎo)率最高為 564 W·m-1·K-1 。

浸滲溫度和壓力對(duì)金剛石/鋁復(fù)合材料界面結(jié)構(gòu)與導(dǎo)熱性能的影響也十分顯著，研究表明 [32] ，隨著浸滲溫度和壓力的提高，促進(jìn)了金剛石和鋁的反應(yīng)擴(kuò)散，改善了界面結(jié)合，也使復(fù)合材料的失效方式從金剛石與鋁基體的脫粘轉(zhuǎn)變成基體鋁的塑性斷裂。復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨浸滲壓力和溫度非單調(diào)性變化，最佳的浸滲壓力隨著浸滲溫度的升高而降低，這種變化歸因于碳化物對(duì)界面熱導(dǎo)(interfacial thermal conductance,ITC)的積極和消極作用的競(jìng)爭(zhēng)。合適的浸滲溫度和壓力下，{111}晶面可發(fā)生有效的擴(kuò)散反應(yīng)，更好地優(yōu)化金剛石和鋁的界面，精細(xì)的工藝參數(shù)控制是獲得最佳的各向異性界面熱導(dǎo)的關(guān)鍵。最佳工藝參數(shù)（800 ℃，0.8 MPa）下，復(fù)合材料熱導(dǎo)率可高達(dá) 760 W·m-1·K-1 。

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浸滲過(guò)程中金剛石和鋁液接觸時(shí)間的長(zhǎng)短也是影響金剛石/鋁復(fù)合材料性能的一個(gè)主要因素 [33] ，Ruch 等 [35]分別采用真空氣壓浸滲和擠壓鑄造工藝制備金剛石/鋁復(fù)合材料，其熱導(dǎo)率分別為 670 W·m -1 ·K -1 和 131W·m -1 ·K -1 ，氣壓浸滲過(guò)程中金剛石與鋁液接觸時(shí)間長(zhǎng)，造成 Al 4 C 3 界面反應(yīng)產(chǎn)物生成，且其具有晶體學(xué)優(yōu)先傾向生長(zhǎng)在金剛石{100}晶面上。Al 4 C 3 促進(jìn)了金剛石和鋁基體的界面結(jié)合，進(jìn)而提高了復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能。

Che 等 [37] 在浸滲制備金剛石/鋁復(fù)合材料前對(duì)金剛石顆粒進(jìn)行預(yù)退火處理，使得材料導(dǎo)熱性能得到進(jìn)一步提升，金剛石顆粒的預(yù)退火引起金剛石表面出現(xiàn) sp3 到 sp2 雜化鍵的轉(zhuǎn)化。其中轉(zhuǎn)化優(yōu)先發(fā)生在（111）晶面上， （100）晶面的轉(zhuǎn)變相對(duì)緩慢（見(jiàn) 與）。sp2雜化鍵的形成使得界面結(jié)合強(qiáng)度明顯提高，熱導(dǎo)率從 540 W·m-1·K-1提高到 710 W·m -1 ·K -1 。

擠壓鑄造是利用外界的壓力將液態(tài)或半液態(tài)金屬基體浸滲到含有增強(qiáng)相的預(yù)制體中，凝固成型獲得復(fù)合材料的方法。該工藝對(duì)于增強(qiáng)相的形狀、種類(lèi)和基體合金的成分等也幾乎沒(méi)有限制，可以在較寬的范圍內(nèi)進(jìn)行組分設(shè)計(jì)。由于復(fù)合材料是在高壓下凝固成型，降低了對(duì)合金浸潤(rùn)性的要求，鑄造組織缺陷也較少。

Wang 等 [38] 通過(guò)延長(zhǎng)擠壓鑄造工藝的保壓時(shí)間、提高浸滲溫度、降低冷卻速率的方式，提高了金剛石/鋁復(fù)合材料界面結(jié)合強(qiáng)度，由界面脫粘轉(zhuǎn)變?yōu)榉磻?yīng)型界面，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率從321W·m-1·K-1 提高到606W·m-1·K-1，彎曲強(qiáng)度從 98 MPa 提高到 220 MPa。金剛石（111）晶面和（100）晶面與鋁基體的界面結(jié)合方式存在明顯差異。金剛石（100）晶面和鋁基體的界面處可觀察到兩種形態(tài)的 Al 4 C 3 界面反應(yīng)產(chǎn)物，而金剛石（111）晶面與鋁基體是直接結(jié)合型界面 [39] 。

概括來(lái)說(shuō)，傳統(tǒng)的金屬基復(fù)合材料制備工藝均可用于制備金剛石/鋁復(fù)合材料，以真空熱壓燒結(jié)和放電等離子燒結(jié)技術(shù)為代表的固相法，其最大的優(yōu)勢(shì)在于增強(qiáng)相體積分?jǐn)?shù)的調(diào)控范圍較大，對(duì)合金成分幾乎沒(méi)有限制，同時(shí)較低的制備溫度往往減少了金剛石和鋁基體不利的界面反應(yīng)，然而固相法制備的復(fù)合材料通常尺寸有限，更適用于實(shí)驗(yàn)室研制。相反，無(wú)壓浸滲工藝最大的優(yōu)勢(shì)正是大尺寸、批量制備復(fù)合材料，工藝設(shè)備相對(duì)簡(jiǎn)單，成本較低。擠壓鑄造和真空氣壓浸滲工藝，可以在很寬的范圍內(nèi)對(duì)復(fù)合材料組分進(jìn)行設(shè)計(jì)，同時(shí)還可以更好地克服無(wú)壓浸滲的致密度不足的問(wèn)題。但是，液相法制備溫度較高，給金剛石/鋁復(fù)合材料界面反應(yīng)的工藝控制帶來(lái)了難度。因此，制備組織致密、缺陷少、界面結(jié)合良好的金剛石/鋁復(fù)合材料是獲得高導(dǎo)熱性能的關(guān)鍵。

2、金剛石/ 鋁復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響因素

金剛石顆粒的導(dǎo)熱性能是影響復(fù)合材料熱導(dǎo)率的關(guān)鍵因素之一。金剛石顆粒的導(dǎo)熱性能與其晶體結(jié)構(gòu)及其完整性有關(guān)。合成人工金剛石往往需要添加 Fe,Ni,Co,Mn 等元素作為觸媒，使得金剛石內(nèi)部存在一定的雜質(zhì)和缺陷等，勢(shì)必降低金剛石的本征熱導(dǎo)率。Ia 型金剛石熱導(dǎo)率約為600W·m-1·K-1 ，高純 IIa 型金剛石的熱導(dǎo)率約為2200W·m-1·K-1，人工合成的 Ib 型金剛石根據(jù)其含氮量的高低，其熱導(dǎo)率在 1200~2000 W·m -1 ·K -1 之間 [46] 。因此，選用高品質(zhì)金剛石是制備高導(dǎo)熱復(fù)合材料的必要條件。

Beffort 等 [47] 對(duì)比了多晶合成金剛石、多晶天然金剛石和單晶金剛石的熱穩(wěn)定性，同時(shí)觀察了擠壓鑄造制備的金剛石/鋁復(fù)合材料的界面特征，“微米級(jí)”金剛石粉末特別容易在有氧的情況下發(fā)生熱降解，其氧化敏感性取決于結(jié)晶度和粒度，氫氣可有效防止這種質(zhì)量損失。大粒徑金剛石和單晶金剛石的抗氧化性分別高于小粒徑（納米）金剛石和多晶金剛石。因此，納米金剛石粉末和多晶金剛石并不適合作為增強(qiáng)相來(lái)合成金剛石/鋁復(fù)合材料，微米級(jí)的單晶金剛石最合適。

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從金剛石微觀結(jié)構(gòu)上看，立方八面體結(jié)構(gòu)的金剛石存在兩種晶面，分別為{111}晶面和{100}晶面。在金剛石顆粒的{111}晶面上，碳原子的結(jié)構(gòu)為三重鍵合，即每個(gè)碳原子與周?chē)齻€(gè)碳原子相連。而在金剛石顆粒的{100}晶面上，碳原子的結(jié)構(gòu)為二重鍵合，只與周?chē)鷥蓚€(gè)碳原子相連接。所以金剛石顆粒{100}晶面上碳原子溶解性高于{111}晶面上的碳原子，{100}晶面更容易與基體鋁結(jié)合，生成界面產(chǎn)物 Al 4 C 3 。因此，高溫高壓合成金剛石的形狀差異，即{111}和{100}晶面的面積比不同也將影響復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，F(xiàn)laquer 等 [48] 模擬了不同金剛石形狀對(duì)人工合成單晶金剛石/鋁復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響規(guī)律，選取{100}晶面占比高的金剛石有利于獲得高導(dǎo)熱金剛石/鋁復(fù)合材料。

綜上所述，金剛石作為復(fù)合材料中的高導(dǎo)熱增強(qiáng)相，其結(jié)構(gòu)特征和品質(zhì)優(yōu)劣都將影響金剛石/鋁復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，結(jié)構(gòu)完整、缺陷少、品質(zhì)高的微米級(jí)金剛石是高導(dǎo)熱復(fù)合材料增強(qiáng)相的合理選擇。

鋁合金中合金元素的添加對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響體現(xiàn)在兩方面：一方面，合金中溶質(zhì)元素的加入增加了對(duì)熱載流子的散射作用，降低了合金的導(dǎo)熱性能，不利于復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的提高；另一方面，合金元素添加后如果改善了復(fù)合材料的界面結(jié)合狀態(tài)，則對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的提高起到積極作用，目前主要的合金化元素為 Si [49-51] ,Cu [52] ,Ti [53] 等。

添加 Si 元素可有效抑制金剛石和鋁生成 Al 4 C 3 脆性相，且界面處可觀察到大量的 SiC 反應(yīng)產(chǎn)物，其中金剛石/鋁-硅復(fù)合材料的熱導(dǎo)率高達(dá) 532 W·m -1 ·K -1 ，而繼續(xù)增加 Si 含量對(duì)復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能不利，卻可以使復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)降低 [49] ?；w中添加 Cu 元素后，合金的熔點(diǎn)降低、固液相區(qū)增大，延長(zhǎng)了液態(tài)鋁與金剛石的接觸時(shí)間，促進(jìn)了界面反應(yīng)，同時(shí) Cu 在界面偏聚，形成的 Al 2 Cu 相釘扎在界面，二者綜合作用下界面結(jié)合得以加強(qiáng)，復(fù)合材料的致密度也相應(yīng)提高，最終復(fù)合材料的強(qiáng)度和熱導(dǎo)率均有所增加，金剛石/鋁-銅復(fù)合材料熱導(dǎo)率為 330 W·m -1 ·K -1 ，室溫?zé)崤蛎浵禂?shù)為 6.0×10 -6 K -1[52] ?；w中添加鈦元素，也可使金剛石與鋁基體界面結(jié)合從弱變強(qiáng)，金剛石/鋁-鈦熱導(dǎo)率最高可達(dá) 418 W·m -1 ·K -1[53] 。

金剛石由于其本身的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和顯著的化學(xué)惰性，使得其與金屬基體復(fù)合時(shí)極難形成良好的界面結(jié)合，其中金剛石與鋁基體的潤(rùn)濕性較差（潤(rùn)濕角為 150°），進(jìn)而限制了金剛石高導(dǎo)熱性能的充分發(fā)揮 [54] 。如前所述，由于金剛石{111}晶面和{100}晶面碳原子排列的不同，導(dǎo)致各晶面上碳原子的活性不同，使得基體鋁合金在金剛石不同晶面上存在選擇性黏附的現(xiàn)象，即鋁基體選擇性黏附在金剛石的{100}晶面上，對(duì)于{111}晶面幾乎不與其結(jié)合，導(dǎo)致{111}晶面處的界面出現(xiàn)脫粘的現(xiàn)象，在界面熱傳導(dǎo)的過(guò)程中，孔隙和裂紋會(huì)導(dǎo)致復(fù)合材料的界面熱導(dǎo)急劇下降，進(jìn)而影響復(fù)合材料整體的導(dǎo)熱性能。此外，界面結(jié)合對(duì)復(fù)合材料的熱膨脹系數(shù)、力學(xué)性能以及性能的穩(wěn)定性也有著至關(guān)重要的影響。

優(yōu)化金剛石和鋁基體界面結(jié)合狀態(tài)是獲得高導(dǎo)熱復(fù)合材料的關(guān)鍵。金剛石表面金屬化是兩相界面優(yōu)化的主要途徑之一。金剛石表面金屬化通常是采用不同的手段，諸如化學(xué)氣相沉積、真空微蒸發(fā)鍍、溶膠-凝膠法、磁控濺射、化學(xué)鍍和鹽浴鍍等，在金剛石表面鍍覆一層金屬或者金屬碳化物鍍層，可同時(shí)與金剛石和基體金屬形成良好的化學(xué)結(jié)合，從而改善界面結(jié)合狀態(tài)。為了起到界面結(jié)合“橋梁”的作用，該鍍層須滿足以下條件：強(qiáng)碳化物形成元素（Si,Cr,V,W 等），可以與金剛石發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成相應(yīng)的碳化物，既可以與金剛石表面形成良好的化學(xué)結(jié)合，同時(shí)也可以對(duì)金剛石起到保護(hù)作用，避免其與氧的直接接觸，在高溫下氧化；在 Al 中具有一定的溶解度，通過(guò)擴(kuò)散來(lái)實(shí)現(xiàn)其與鋁基體的良好結(jié)合，但溶解度不宜過(guò)高，以防止基體導(dǎo)熱性能的嚴(yán)重下降；鍍層本身及其碳化物具有盡可能高的熱導(dǎo)率，以降低界面熱阻 [55] 。目前，金剛石/鋁復(fù)合材料中常用的鍍覆金屬或金屬碳化物主要有 Ti 或 TiC [56-64] ,W 或 WC [65-72] , Mo 2 C [73] ,Si [74] 等。

Tan 等 [66] 通過(guò)建立多層界面模型（碳化物-金屬-金屬間化合物）來(lái)評(píng)估界面層及其結(jié)構(gòu)對(duì)金剛石/鋁復(fù)合材料界面熱導(dǎo)和熱導(dǎo)率的影響機(jī)制。選取不同金屬（W,Ni,Mo,Ti,Cu,Ag）以及它們的碳化物和金屬間化合物作為界面層，計(jì)算獲得鍍層厚度對(duì)界面熱導(dǎo)和復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響，如圖 4 所示。隨著鍍層厚度的增加，復(fù)合材料的界面熱導(dǎo)降低，因此，獲得納米尺度的界面層厚度是十分理想的。選取高導(dǎo)熱、聲速高的金屬作為界面層時(shí)可降低界面熱阻，同時(shí)減少聲學(xué)失配。強(qiáng)碳化物形成金屬，如 Cr,W,Mo 或 Ti，金剛石表面金屬化后可形成碳化物-金屬-金屬間化合物的界面層，除了 W 以外，對(duì)于大多數(shù)碳化物形成金屬而言，多層界面結(jié)構(gòu)形成碳化物均不利于高界面熱導(dǎo)的獲得，尤其是 Ti 和 TiC 界面層以及 TiAl 3 金屬間化合物層會(huì)降低復(fù)合材料邊界熱導(dǎo)。

對(duì)于非碳化物形成金屬，諸如 Ni,Cu,Ag 等，金剛石表面金屬化會(huì)引入金屬-金屬間化合物界面層，其在改善邊界熱導(dǎo)的效果上較碳化物形成金屬弱。在所有用作界面層的金屬中，W,Mo 和 WC 界面納米層在鋁基體中的溶解度很小，是提高金剛石/鋁復(fù)合材料熱性能最有前景的候選材料。隨后他們開(kāi)發(fā)了溶膠-凝膠法在金剛石表面沉積納米尺度的鎢層，并采用真空熱壓法制備金剛石/鋁復(fù)合材料，納米鎢鍍層的引入可以促使樹(shù)枝狀 W2C 層的產(chǎn)生，較大的比表面積不但大幅度改善復(fù)合材料的界面結(jié)合，同時(shí)還保證鍍膜引入的界面層熱阻極低，從而獲得了較理想的導(dǎo)熱性能，復(fù)合材料熱導(dǎo)率為 496~599 W·m -1 ·K -1[67] 。同樣地，Yang 等 [68] 利用磁控濺射方法在金剛石表面均勻涂覆了 35~130 nm 的 W 涂層，然后采用壓力浸滲法制備了金剛石/鋁復(fù)合材料，熱導(dǎo)率可達(dá) 622W·m -1 ·K -1 ，進(jìn)一步驗(yàn)證了 W 作為有效的鍍層金屬的可行性。

鋯剛玉砂圈,棕剛玉砂圈,碳化硅砂圈,陶瓷磨料砂圈,煅燒剛玉砂圈

Ma 等 [73] 以鉬粉為原料，采用熔鹽法制備了 Mo 2 C 亞微米涂層金剛石顆粒，并采用真空壓力浸滲法制備了金剛石/鋁和金剛石/銅復(fù)合材料，在引入 500 nm 厚的 Mo 2 C 層時(shí)，不同基體的復(fù)合材料的熱導(dǎo)率表現(xiàn)出不同的性能。由于界面結(jié)合力的提高和界面熱阻的降低，在金剛石/銅復(fù)合材料中獲得了較高的熱導(dǎo)率（657 W·m -1 ·K -1 ），而金剛石/鋁復(fù)合材料的熱導(dǎo)率由 553 W·m -1 ·K -1 下降到 218 W·m -1 ·K -1 ，這可以歸因于金剛石與鋁界面處形成了有害的 Al12Mo 相。

Si 也是一種強(qiáng)碳化物形成元素，作為半導(dǎo)體元素，既具有金屬特性也具有非金屬特性。以 Si 作為鍍層元素可與金剛石發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，生成化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的 SiC，并且 Si 的導(dǎo)熱性能和力學(xué)性能較優(yōu)，可在金剛石和鋁基體界面處起到有效的傳熱“橋梁”作用。通過(guò)有效控制鍍層制備工藝條件，可實(shí)現(xiàn)界面結(jié)構(gòu)優(yōu)化，磁控濺射、真空蒸鍍和鹽浴鍍均適用于金剛石表面鍍 Si。陶鵬飛等 [74] 以高溫鹽浴法對(duì)金剛石表面進(jìn)行鍍硅處理來(lái)改善金剛石和鋁基體之間的界面結(jié)合，鍍硅后的金剛石顆粒表面略顯粗糙，表面的鍍層均勻；真空熱壓燒結(jié)制備的鍍硅金剛石/鋁復(fù)合材料其相對(duì)密度和熱導(dǎo)率隨著金剛石體積分?jǐn)?shù)的增加呈現(xiàn)先升后降的趨勢(shì)，當(dāng)金剛石體積分?jǐn)?shù)為45%時(shí)，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最高，為558W·m-1·K-1 。

無(wú)論是基體合金化還是金剛石表面金屬化都是為了改善金剛石/鋁復(fù)合材料界面結(jié)構(gòu)和熱傳導(dǎo)，其中金剛石表面金屬化是更直接和有效的途徑，鍍層的存在勢(shì)必改變了復(fù)合材料邊界熱導(dǎo)和界面熱傳導(dǎo)機(jī)制，高導(dǎo)熱的強(qiáng)化碳化物形成元素是鍍層金屬的合理選擇，然而，其與鋁基體形成的金屬間化合物相勢(shì)必影響復(fù)合材料的界面?zhèn)鳠嵝袨椋虼?，合理設(shè)計(jì)界面結(jié)構(gòu)是獲得高導(dǎo)熱金剛石/鋁復(fù)合材料的關(guān)鍵。

金剛石/鋁復(fù)合材料由于其低密度、高導(dǎo)熱和熱膨脹系數(shù)可調(diào)等優(yōu)勢(shì)而成為熱管理領(lǐng)域的熱點(diǎn)研究方向，其導(dǎo)熱性能的優(yōu)劣依賴于制備工藝路線，且與金剛石顆粒特性、基體合金和界面組態(tài)等直接相關(guān)。金剛石的晶體結(jié)構(gòu)及其完整性、內(nèi)部缺陷會(huì)影響復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，選取高品質(zhì)金剛石顆粒是獲得高導(dǎo)熱復(fù)合材料的前提。

制約金剛石/鋁復(fù)合材料導(dǎo)熱性能發(fā)揮的關(guān)鍵因素是金剛石與鋁基體的界面結(jié)合狀態(tài)。由于金剛石與鋁基體不潤(rùn)濕，且不同晶面碳原子成鍵方式的差異導(dǎo)致其與基體的選擇性潤(rùn)濕，即鋁基體選擇性黏附在金剛石的{001}晶面上，幾乎不與{111}晶面結(jié)合，降低了界面結(jié)合強(qiáng)度，提高了復(fù)合材料的界面熱阻。因此，優(yōu)化復(fù)合材料界面是獲得高導(dǎo)熱金剛石/鋁復(fù)合材料的關(guān)鍵，其主要手段是基體合金化和金剛石表面金屬化。對(duì)于鋁基體而言，常用的基體合金化元素為 Si,Cu,Ti 等。不同合金元素在基體和界面處的存在形式有差異，目前，針對(duì)合金元素添加對(duì)金剛石/鋁復(fù)合材料的界面行為和導(dǎo)熱性能的影響機(jī)制尚不完善，有待于進(jìn)一步研究。

金剛石表面金屬化是更直接地改善復(fù)合材料界面狀態(tài)的方式，常用的鍍層通常包括碳化物形成元素（W,Mo,Cr,Ti,Si）和非碳化物形成元素（Ni,Cu,Ag）。由于采用強(qiáng)碳化物形成元素不但與金剛石顆粒形成化學(xué)反應(yīng)結(jié)合，同時(shí)與鋁基體發(fā)生擴(kuò)散結(jié)合，其界面優(yōu)化效果強(qiáng)于非碳化物形成元素。值得注意的是一旦其與鋁基體之間有金屬間化合物產(chǎn)生，那么對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的提高是不利的。通過(guò)工藝參數(shù)控制界面層結(jié)構(gòu)對(duì)獲得高界面熱導(dǎo)是十分必要的，目前，針對(duì)金剛石表面金屬化鍍層對(duì)復(fù)合材料界面微觀組織及界面熱傳導(dǎo)機(jī)制的影響研究尚不充分，還需要開(kāi)展系統(tǒng)的研究工作。

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